Kurzy herectva navštevovala od 11-tich rokov. V 13-tich rokoch mala prvé tetovanie. V 16-tich rokoch sa dostala k práci ako modelka v Londýne, Los Angeles a New Yorku. Angelina dokazovala, že nepotrebuje meno slávneho otca, aby sa presadila. Nastáva komerčné obdobie jej života, čo potvrdzuje aj ponuka od režiséra Simon Westa na sfilmovanie akčnej postavy Lary Croft z počítačovej hry Tomb Rider. Hra bola hitom po celom svete a hlavne preto mala filmová verzia veľký potenciál. Lara Croft: Tomb Rider z roku 2001 sa stal úspešný film, ktorý pri rozpočte 80 mil. dolárov zarobil len v amerických kinách 130 mil. dolárov. Pokračovanie na seba nedalo dlho čakať a do kín v roku 2003 prišla Lara Croft-Tomb Rider: The Cradle of Life (kolíska života). Druhý diel nebol taký úspešný ako prvý, najmä u kritikov. Rok 2004, je rok od rozvodu z Billym Bobom Thortonom. Jediné, čo Angie po ňom zostalo bolo nahlodané sebavedomie a tetovanie. Začína sa stále viac zaujímať o humanitárne práce. Adoptovala si kambodžského chlapca menom Maddox a aj to bol možno dôvod rozvodu s Billym. Neprejde ani chvíľa od posledného filmu a Angelina sa púšťa do zaujímavej postavy, kde stvárni matku macedónskeho dobyvateľa Alexandra Veľkého v podaní Colina Farrella. Ani veľkolepá výprava, fantastický režisér, výborní herci nezabránili prepadnutiu filmu tak u kritikov ako ja u divákov. Ďalšou historickou drámou je Love and Honor, v ktorej stvárnila cárovnú Katarínu Veľkú. Časopis People ju zaradil medzi 50 najkrajších ľudí sveta, kráľ Kambodže jej udelil národné občianstvo a nazývajú ju veľvyslankyňa dobrej vôle UNHCR. Je rada, že si to ľudia o nej myslia. Film Beyond Borders bol takou malou kampaňou na pomoc krajinám tretieho sveta. Medzi jej posledné úlohy patrí postava manželky zavraždeného novinára Daniela Pearla vo filme A Mighty Heart. Angelina vstupuje do digitálneho veku. V súčasnosti žije s hercom Bradom Pittom, s ktorým má tri biologické deti: Shiloh, Knox a Vivienne. Spolu adoptovali deti Maddoxa, Zaharu a Paxa. Angelina Jolie sa angažuje v humanitárnych projektoch na celom svete, hlavne týkajúcich sa problematiky utečencov v rámci UNHCR. 13. júna 2014 jej anglická kráľovná Alžbeta II. udelila čestný rad Dame za prácu v boji proti sexuálnemu násiliu vo vojnových zónach.